非晶态Co0.5Ni0.5Fe2o4的制备及对水中五氯苯酚的吸附

2017-03-15 08:51:49 14

  五氯苯酚(pentachlorophenol,PCP)及其钠盐作为杀虫剂、除草剂、防腐剂等曾被广泛使用[1]。这些有机物生物富集能力强,且具有很强的致癌、致畸、致突变性[2]。由于PCP使用后往往排入江河、海洋等天然水体,因而对水环境具有很大的影响。有效地将其从水中去除是亟待解决的环境问题。

  吸附法具有成本低、效率高、简单易操作等优点,被认为优于其他的废水处理技术。与普通吸附剂相比,纳米吸附材料具有高的比表面积和表面原子,因而显示出较强的吸附特性[3,4],但纳米吸附剂存在一些不足,如难沉降、不易回收等使其在污水处理中的应用具有局限性。

  近年来,磁性纳米材料作为吸附剂应用于污水 处理,具有周期短、成本低、易操作且外磁场作用下可快速分离,开始引起研究者高度重视[5-7]。

  但是很多研究主要侧重于磁性材料和其他材料的复合吸附剂来处理污染物[8-10]。如,陈海峰等[11]将铁氧体负载在碳纳米管上吸附处理了水中的亚甲基蓝;胡淑婉等[12]报道了磁性碳纳米管对甲基橙的吸附性能。

  这些复合磁性吸附剂,一方面制备工艺复杂、成本高;另一方面是吸附速度慢等不足。需不断研制出吸附性能高,容易回收的磁性吸附剂。

  目前只有少数研究人员开始将Fe3O[13]4 和铁氧体CoFe2O[14]4 作为吸附剂直接用于污水处理。

  本文利用溶剂热法制备非晶态Co1-xNixFe2O4纳米吸附剂,直接吸附处理水中难降解有机污染物PCP,探究吸附性能和微结构特性对吸附的影响。

  1 材料与方法

  1.1 实验试剂

  五氯苯酚(C6HCl5O,化学纯),硝酸铁(Fe(NO3)3· 9H2O,分析纯),硝酸钴(Co(NO3)2·6H2O,分析纯),硝酸镍(Ni(NO3)2· 6H2O,分析纯),聚乙二醇(化学纯),乙二醇(分析纯),无水乙酸钠(分析纯)。

  1.2 Co1-xNixFe2O4 的制备

  首先将一定质量的硝酸镍、硝酸钴、硝酸铁放入三口烧瓶中,然后依次加入乙二醇(98%)、无水乙酸钠、聚乙二醇,在磁力搅拌器上搅拌45min使其完全溶解,最后倒入反应釜中,升温至180℃,反应12h。反应结束后,冷却,洗涤,在40℃下真空干燥,即得Co1-xNixFe2O4 纳米吸附剂。

  1.3 吸附实验

  将制备好的Co1-xNixFe2O4 置于真空烘箱中烘干至恒重,准确取0.05g的吸附剂于碘量瓶中,加入30mL浓度为50mg/L的PCP溶液,在恒温振荡器中(25℃,180r/min)振荡,过滤,测定残留PCP的浓度。

  1.4 分析方法

  材料表征:用透射电子显微镜(TEM,HT7700,日本日立)表征Co1-xNixFe2O4 的形貌;X-射线衍射(XRD,德国布鲁克AXS有限公司)分析样品的晶相;用比表面积-孔径分析仪(BET,Autosorb-iQ-MP-VP,美国Quantachrome仪器公司))测定比表面积;振动样品磁强计(VSM,美国LDJ公司)定量测定磁力大小。

  PCP浓度测定:配制浓度为1.0、5.0、10、20、30和50mg/L的PCP溶液,波长为320nm下,用紫外-可见分光光度计(UV-VIS)测定吸光度。结果如图1所示,在此浓度范围内吸光度A与PCP浓度呈良好的线性关系。水中PCP的浓度根据标准曲线计算。

  2 结果与分析

  2.1 Co0.5Ni0.5Fe2O4 的表征

  图2为新制备的Co0.5Ni0.5Fe2O4 的TEM。从图中可以看出,纳米颗粒呈絮状,且易于团聚。这是由于磁性的纳米颗粒受磁力、颗粒间的静电力等共同作用的结果。图中可知,大多数颗粒直径在50nm以内。

   图3为Co0.5Ni0.5Fe2O4 的磁滞回线图,由图可知,Co0.5Ni0.5Fe2O4 表现出软磁性,饱和磁化强度为10.4emu/g。从图3的未加磁场(左)和加磁场(右)图中可知,外加磁场存在下可实现吸附剂的有效回收。

   2.2 Co0.5Ni0.5Fe2O4 对PCP的吸附动力学

  取0.05g吸附剂放入碘量瓶中,加入30mL浓度为50mg/L的PCP的溶液,于恒温振荡器中(25℃,180r/min)振荡,隔一定时间内测其吸光度,每个点重复3次。吸附量(G)随时间的变化如图4所示。从图中可以看出,在吸附的初始阶段,Co0.5Ni0.5Fe2O4 对水中PCP的吸附比较迅速,20min后开始趋于稳定,60min时达到平衡。由于在吸附初期基本上呈线性,吸附平衡后,吸附量基本保持不变,所以吸附动力学应符合Langergren方程。具体参见污水技术资料更多相关技术文档。

   tGt= 1k2G2e+ 1Get (1)式中:Gt为t时吸附量,mg/g;Ge为吸附平衡时的饱和吸附量,mg/g;k2 为吸附速率常数,min-1。以t/Gt对时间拟合结果如图5所示。结果表明,平衡吸附量Ge 为27.87 mg/g,k2 为0.08 min-1,R2 为0.99,吸附性能良好。 

 
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