抗菌剂三氯卡班在水溶液中光降解过程及影响

2017-03-15 08:06:25 3

  过去的几十年中,在水体中检测到了越来越多的药品及个人护理用品(pharmaceuticalandpersonalcareproducts,PPCPs)。PPCPs作为一种新的污染物质已经引起了公众的广泛关注[1-3]。

  三氯卡班(三氯碳酰苯胺或三氯对二苯脲,TCC)是个人护理用品(如抗菌香皂、抗菌牙刷和牙膏)中一种常见的抗菌杀菌剂。TCC通常在使用后被直接冲洗到自然水体中,因此是水体中检出率较高的有机污染物之一[4-7]。有文献报道,在污水处理厂下游水体中藻类[8]和蜗牛[9]体内均检测到了高浓度的TCC,说明TCC在生物体内有蓄积作用。另有研究证实,TCC的暴露增加了人类卵巢细胞中雌二醇的基因表达[10]。同时,发现TCC能影响树蛙与老鼠体内对甲状腺荷尔蒙做出响应的基因的转录[11]并能抑制水溶性环氧化物-水解酶[12]。

  因此,寻找一种能有效去除水体中TCC的方法非常重要。TCC由于其抗菌性很难被常规的生物处理技术去除[13,14]。高级氧化因其能产生强氧化性的羟基自由基而具有去除难生物降解化合物的能力,在水处理领域有着广泛的应用前景。截至目前,用高级氧化技术去除TCC的研究非常有限,仅有关于电-Fenton法[15]和臭氧-Fenton法[16]的处理见诸报道。但是这些方法都存在操作复杂、成本较高的问题。

  光降解以其反应条件温和、氧化能力强、操作简单等特点受到人们的普遍关注。本实验旨在研究光照下TCC的降解。我们考察了实验因素如不同光源、溶液pH值、初始TCC浓度以及TiO2添加量以及水中常见阴离子如Cl-、NO-3 和SO2-4 的影响。

  1 实验部分

  1.1 试剂及仪器

  1.1.1 实验试剂

  TCC(≥98%),结构如图1所示,购自阿拉丁试剂(上海)有限公司。色谱纯的甲醇,购自上海星可生化有限公司。TiO2(P25)购自Degussa公司(德国)。分析纯的NaNO3、NaCl、Na2SO4 购自天津市光复科技发展有限公司。其他所用化学试剂均为分析纯。实验用水均经过Milli-Q Plus185水净化系统净化,电阻率大于18MΩ·cm。

  1.1.2 实验仪器

  BL-GHX-Ⅱ型综合光化学反应仪(上海比朗仪器有限公司),BL-200S集热式恒温加热磁力搅拌器(上海比朗仪器有限公司),高压汞灯(125W,上海比朗仪器有限公司),长弧氙灯(125W,上海比朗仪器有限公司),Waters1525型高效液相色谱仪(美国Waters公司),Waters2998型二极管阵列检测器(PAD),色谱柱(SunFireTM C18,5μm,4.6mm×150mmColumn),数显pH计(上海雷磁仪器厂)。

  1.2 光降解反应

  TCC光降解反应在圆柱形石英玻璃反应器中进行(图2)。灯柱放置于柱形管中,柱形管外有循环水加热套以减少红外辐射及冷却灯柱。使用了2种灯柱,紫外灯(125W 高压汞灯)与氙灯(125W)。在反应器中加入已知浓度的TCC溶液(除2.3外,其他TCC溶液初始浓度均为5mg/L、pH =6.7)250mL,整个反应过程中反应液保持搅拌(250r/min)以确保混合充分。循环水使反应温度稳定为(25±1)℃。每隔10min取样2mL进行分析。

   为了考察光催化剂对TCC降解的影响,在TCC溶液中加入不同浓度的TiO2。为了检验水体中阴离子存在对TCC降解的影响,在TCC溶液中加入NaNO3、NaCl和Na2SO4 使溶液中NO-3 、Cl-和SO2-4浓度分别为5mg/L。具体参见污水技术资料更多相关技术文档。

  1.3 分析方法

  TCC浓度采用高效液相色谱法(HPLC,C18反相柱(4.6mm×250mm),二极管阵列检测器(λ=265nm)进行检测。流动相为甲醇与水(甲醇∶水=88∶12)的混合溶液,流速1mL/min。所有样品均经过0.45μm滤膜过滤。


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