饮用水消毒技术发展趋势分析

2017-03-15 05:53:37 7

  1 引言

  饮用水消毒是饮用水净化过程中的最后一个环节,也是和人体健康最直接相关的技术单元,始终作为饮用水安全保障的研究热点.20世纪初,研究者主要致力于控制饮用水中的大肠杆菌和释放有害物质的细菌.随着氯、氯胺 、臭氧等消毒技术的出现,人们有效抑制了上述污染物导致的病原性传染病,从而保证了饮用水的微生物安全性.但与此同时,这些氧化剂与原水中有机物发生加成、取代和氧化等反应,生成大量消毒副产物,对水体产生了二次污染.1974年,Rock等首次在饮用水氯化过程中检测出消毒副产物-三氯甲烷,在随后的40年中,越来越多对人体健康具有潜在风险的消毒副产物被研究者报道.在饮用水消毒过程中如何平衡饮用水微生物安全性与化学安全性是亟待攻克的一个重大难题,成为当前饮用水消毒技术研究的重要内容.针对消毒过程的基础和应用研究发展迅速的现状,亟需系统梳理和分析饮用水消毒与风险控制研究的热点和趋势.因此,分析全球饮用水消毒技术研究总体情况以及我国在该领域的研究水平和与发达国家之间的差距,对明确我国饮用水消毒技术的发展趋势和研究人员选题具有重要意义.

  文献计量分析法是利用统计学的方法将来自图书馆学和信息科学的数据进行统计分析,从而定量描述和解释一个给定主题、领域、机构和国家的文章或专利分布情况和变化规律.该方法在许多领域研究发展趋势分析中得以应用,并做出了如下假定,即:① 一个国家在某个领域的文章和专利发表量代表该国对此领域研究的关注程度;② 文章被引频次与该国在此领域的研究水平相关; ③关键词出现的频次与该技术在某阶段的研究热点相关.本研究利用文献计量分析方法对2000—2012年间与饮用水消毒相关的SCI论文和专利进行了统计分析.我们首先对论文和专利的发文量、被引频次、领先国家进行定量描述,然后通过关键词分析了解饮用水消毒技术的研究趋势和热点以及我国与发达国家存在的差距.

  2 研究方法

  本研究所获得的数据分别来自文献检索和专利检索,并通过文献计量分析法对其进行统计分析.文献和专利检索的时间跨度均为2000—2012年.

  2.1 文献检索

  学术论文主要反映基础研究情况.文献检索采用Web of Science中的科学引文索引数据库,其检索领域包括“evironmental sciences”,“water resources”和“environmental engineering”.文献检索式为:“drinking water*” AND(disinfect* OR disfection*); “drinking water*” AND(adsorpt* OR sorpt*); “drinking water*” AND(chlorin* OR(chlorine dioxide)OR chloramin* OR monochloramin*); “drinking water*” AND(ozone OR ozonation); “drinking water*” AND(hydrogen-peroxide OR(hydrogen NEAR/1 peroxide)OR H2O2); “drinking water*” AND(UV* OR ultraviolet*)NOT visible; “drinking water*” AND(photodegrad* OR photooxid* OR photolysis OR photocatalysis).

  2.2 专利检索

  专利申请更多反映技术应用研究情况.专利检索选取Web of Science中德温特世界专利索引数据库,在国际专利分类为C02F*下进行.专利检索式为:((“drinking water” AND((“disinfect*” AND(“ozone” OR “chlorin*” OR UV))OR “disinfect*”))OR((((“disinfect*” AND(“ozone” OR “chlorin*” OR UV))OR “disinfect*”)AND water)NOT(“waste* water*” OR “atmosphere” OR “circulat* water” OR “deionized water” OR “wastewater” OR “industr*” OR “sewage”))).

  3 结果与讨论

  3.1 总体情况

  根据检索结果,共有2119篇文献和2856项专利符合检索条件.为了进一步了解2000—2012年饮用水消毒领域的发展状况,文献和专利检索结果按时间(年)展开.由图 1可以看出在这13年间,全球饮用水消毒领域发文和专利数量呈逐年上升的趋势,且2012年发文数量达到了2000年发文量的2.6倍,专利申请量达到了2000年专利申请量的2.5倍,表明研究者对饮用水消毒领域的科学研究和技术转化应用的关注一直处于持续增长中.此外,饮用水消毒领域的专利数略高于发文数,表明这13年间研究者不仅关注了饮用水消毒领域的科学研究,并且致力于将研究成果转化为技术应用于实际生产中.

 

  图1 2000—2012年饮用水消毒技术文章和专利发表数量

  3.2 研究趋势及热点

  为了了解2000—2012年饮用水消毒领域的主要研究方向及整体变化趋势,我们对本领域处于前10位的关键词及其出现的频次进行了统计,并且细分了3个阶段(2000—2004年、2005—2008年和2009—2012年)来研究.如图 2所示,“消毒副产物”、“氯和氯化”、“臭氧和臭氧发生器”、“三卤甲烷”、“卤乙酸”和“腐殖质”这几个关键词在3个阶段均排在前10位,表明这13年来饮用水的消毒研究方向主要集中在消毒工艺方法和消毒副产物两方面.其中“消毒副产物”、“氯和氯化”、和“臭氧和臭氧发生器”这3个关键词在3个时间段的出现频次始终处于领先地位,进一步确定消毒工艺方法和消毒副产物研究在饮用水消毒领域研究的重要性.

 

  图2 2000—2012年饮用水消毒技术的关键词

  在消毒工艺方法方面,由图 2可以看出关键词“氯和氯化”出现的频次由2000—2004年的139上升到2008—2012年的291,关键词“臭氧和臭氧发生器”出现的频次由2000—2004年119上升到2008—2012年的139,表明在这13年间,研究者持续高度地关注了氯化和臭氧氧化消毒工艺.这主要是由于氯是一种世界范围内使用最广的消毒剂,而臭氧消毒是欧洲主要城市饮用水深度净化的重要手段.此外,“二氧化氯”作为十大关键词之一出现在2000—2008年,随后消失,表明该技术在近几年受到的关注度有所降低.

  在消毒副产物方面,图 2显示2000—2012年间,生成消毒副产物的反应动力学、生成种类以及消毒副产物的去除持续受到研究者的关注.常规的消毒副产物“三卤甲烷”和“卤乙酸”一直是研究热点,并呈逐年增长的趋势.在2005—2008年间,“溴化物”第一次成为前10个热点关键词之一,表明研究者开始重点关注消毒过程中产生的溴代物.并且溴代物已被证实其毒性要远高于氯代物,可能对人类健康造成较强的潜在危害.此外,一些新型的消毒副产物如含氮消毒副产物,由于研究时间不长,发文数量较少,在2000—2012年间未能成为高频关键词.但考虑到它们对人体健康和生态环境存在较高的潜在风险,因此未来很可能得到研究者的重点关注.在2005—2008年,研究者开始将目光转移到消毒副产物生成的源头-“前驱物”上,其中最受关注的是“腐殖酸”.研究者主要是通过“混凝”的方法去除这类大分子前驱体,从而达到控制消毒副产物的目的.在2009—2012年,上述关键词出现频次均有一定的上升.与此同时,关键词“基因毒性”的出现,表明研究者的关注重点不再局限于消毒副产物种类和含量的测定或是简单的去除,已经着眼于它们的毒性检测及对人体健康的风险评估方面.

  我们对2000—2012年国际消毒技术热点专利进行分析,了解研究者重点将哪些研究成果转化为技术应用于实际生产中.根据图 3和表 1我们发现该领域的技术热点集中在饮用水消毒工艺技术和消毒副产物去除两方面.研究者重点关注的消毒技术从高到低依次为:消毒剂消毒、紫外消毒、电化学消毒、臭氧消毒、电解消毒.可以看出除传统消毒技术以外,越来越多新型消毒技术被应用.这些技术可以控制消毒过程中副产物的产生,从而降低消毒副产物对人体健康和生态环境带来的潜在危害和风险.

  

  图3 2000—2012年国际饮用水消毒技术热点专利分类

     

  3.3 领先国家饮用水消毒技术及我国与其研究差距

   3.3.1 领先国家消毒领域总体情况

   为了进一步了解各国饮用水消毒领域发展状况,我们选择5个在该领域研究处于领先地位的国家进行调查,并将我国的发展情况与其他国家进行对比分析.

  可以看出在2000—2012年间,美国不但发文量位列第一,而且文章被引频次(16736)也远高于其他国家,表明美国在饮用水消毒领域做了大量高水平的研究.瑞士发文量和文章被引频次(2464)虽远低于美国,但其篇均被引频次(36.78)要远高于美国(21.76),可以认为瑞士在这方面的研究得到广泛的认可,居于国际领先水平.而我国发文量虽仅次于美国,但篇均被引频次只有8.14,与其他4个领先国家相比差距明显,表明我国在饮用水消毒方面的研究虽投入大量的精力,但仍处于追随者的阶段,缺乏原创性的研究.

       通过对5个国家研究可以看出这5个国家发文数的总体趋势是随时间而增加,尤其在近5年来达到了新高,表明这些国家越来越重视饮用水消毒领域方面的研究.通过对比各国每年发文数量可以看出,在2000年我国的发文量最低,因而我国在该领域的研究起步要晚于其他领先国家.但我国发展势头迅猛,近年来发文数量已经赶超除美国以外的其他国家,进一步表明我国对饮用水消毒研究的高度重视.

  3.3.2 领先国家研究热点

  我们分3个阶段(2000—2004年、2005—2008年和2009—2012年)列出美国、瑞士和中国排在前10位的关键词,从而反映这3个国家的研究热点及趋势.

  根据表 2可知,美国在饮用水消毒领域最为关注的是消毒副产物和消毒方法工艺.在消毒工艺技术方面,该国主要是以氯化和臭氧氧化消毒研究为主.而在消毒副产物方面,“三卤甲烷”和“卤乙酸”持续受到研究者的重点关注.2005—2012年期间,“腐殖酸”和“天然有机物”作为前驱体对消毒副产物生成的影响以及其去除方法引起美国研究者的高度关注.2009—2012年,关键词“基因毒性”首次出现,消毒副产物的毒性检测及其对人体健康的影响已成为美国的研究热点.

表2 2000—2012年美国、瑞士、中国饮用水消毒技术高频次出现的关键词  

领先国家

2000—2004

2005—2008

2009—2012

美国

消毒副产物

消毒副产物

消毒副产物

 

消毒

氯和氯化

氯和氯化

 

臭氧和臭氧发生器

三卤甲烷

三卤甲烷

 

三卤甲烷

臭氧和臭氧发生器

基因毒性

 

动力学

动力学

 

动力学

氯胺

氧化

 

去除

卤乙酸

臭氧和臭氧发生器

 

二氧化氯

腐殖质

氯胺

 

卤乙酸

氧化

卤乙酸

 

模型

二氧化氯

天然有机物

瑞士

臭氧和臭氧发生器

消毒

消毒

 

动力学

臭氧和臭氧发生器

动力学

 

消毒

消毒副产物

消毒副产物

 

消毒副产物

氧化

 

反应速率

动力学

臭氧和臭氧发生器

 

溴化物

去除

太阳能消毒

 

含溴水源

高级氧化

亲和性有机碳

 

高级氧化

小球隐孢子虫

雌激素效应

 

溴酸盐生成

氧化

流式细胞术

 

溶解性有机物

亲和性有机碳

有机物

中国

氯和氯化

氯和氯化

消毒副产物

 

消毒副产物

消毒副产物

氯和氯化

 

卤乙酸

去除

去除

 

MX

溴化物

基因毒性

 

二氧化氯

混凝

三卤甲烷

 

混凝

卤乙酸

 

腐殖质

吸附

动力学

 

羟基自由基

二氧化氯

前驱体

 

微生物

动力学

混凝

 

氯胺

氯胺

臭氧

  由表 2看出,瑞士在该领域持续而高度关注了消毒工艺技术、消毒过程的动力学以及消毒副产物的产生及去除.在消毒工艺方面,瑞士一直关注的是臭氧氧化等高级氧化技术.在2009—2012年,“太阳能消毒”首次出现在前10个关键词中,表明研究者在关注高级氧化技术效能的同时,开始将重心转移到技术的实用性和可操作性上.在消毒副产物方面,2000—2004年期间饮用水中含溴前驱物和溴化消毒副产物已经受到研究者的高度关注,较其他国家至少提前了5年.在2005—2008和2009—2012这两个阶段,研究者通过“可同化有机碳”的变化重点关注了饮用水在输配过程中细菌的繁殖状况.2009—2012年关键词“雌激素活性”和“流式细胞术”的出现,表明评估与控制消毒副产物对人体健康和生态环境带来的风险已成为近年来瑞士的研究热点.

  我国在这13年间出现的高频关键词如表 2所示(不含台湾地区的数据).“氯和氯化”、“消毒副产物”是我国在2000—2012年饮用水消毒领域所发文章出现频次最高的关键词.在消毒工艺方面,由于目前我国自来水厂大部分采用的是氯消毒工艺,因此对该消毒技术的关注在我国一直居高不下.其他添加杀菌剂的化学消毒方法如“氯胺消毒”和“二氧化氯消毒”在我国也均有所研究.而高级氧化技术之一“臭氧氧化消毒”在2009—2012年才受到高度关注,与瑞士和美国相比落后近10年.在消毒副产物方面,我国研究者一直重点关注的是常规消毒副产物“三卤甲烷”和“卤乙酸”,这与我国采用的消毒方式息息相关.2009—2012年,“基因毒性”出现在我国饮用水消毒领域前10个关键词中,表明我国在饮用水风险评估方面的研究已经紧跟发达国家.另外,在消毒副产物控制方面,我国倾向于利用混凝工艺来去除饮用水中的消毒副产物前驱体来减少消毒副产物的生成.

  由图 7和表 3可以看出在2000—2012年间,美国、日本、欧盟和中国在饮用水消毒应用研究中最为关注的是饮用水消毒技术工艺和消毒副产物去除技术.在消毒工艺技术方面,氯化消毒成为关注最多和应用最为成熟的技术.其他消毒工艺技术根据关注程度从高到低依次排序:美国为紫外消毒、电化学消毒以及氧化消毒;日本为电化学消毒、紫外消毒、氧化以及臭氧消毒;欧盟为紫外消毒、电化学消毒、氧化和臭氧消毒;中国为紫外消毒和臭氧消毒.可以看出与其他领先国家相比,我国消毒技术研究重点仍在于传统的消毒技术,而对新兴消毒工艺(如:电化学消毒)关注相对较少.

  

图7 2000—2012年领先国家饮用水消毒技术热点专利分类

    表3 饮用水消毒技术不同专利号与相对应的研究方向

  

  4 结论

  1)在2000—2012年国际上对饮用水消毒研究的关注度持续增加.该领域的基础研究和应用研究关注重点主要集中在消毒工艺技术、消毒副产物以及研究方法方面.在消毒工艺技术方面,氯化消毒一直是国际研究的重点.随着消毒副产物的不断发现,高级氧化技术(紫外、臭氧)作为相对安全的替代技术已经步入应用.在消毒副产物方面,研究者最初关注的是消毒剂与水中天然有机物生成的常规消毒副产物,如三卤甲烷和卤乙酸.随着臭氧氧化技术的应用,水体中无机物溴离子在此过程中生成的溴代物也引起研究者的高度关注.在研究方法方面,研究者一直致力于消毒副产物生成动力学及控制技术的研究.近年来随着消毒副产物对人体健康危害的不断发现和认知,研究者开始引入毒理学指标来评价饮用水的安全性.具体参见 污水处理技术资料或污水技术资料更多相关技术文档。

  2)我国与在本领域领先国家美国、欧洲相比,研究起步晚,但近几年研究产出增长显著.在研究水平上,我国原创性研究较少,整体仍然处于跟跑地位.我国的研究工作主要集中在氯氧化消毒工艺和常规消毒副产物方面,近几年来高级氧化技术和一些新兴的消毒副产物也开始受到关注.为保障我国饮用水安全,在关键的饮用水消毒工艺环节,亟需开展低风险的消毒技术与工艺研发,新型消毒副产物的控制,以及引入水质毒理学评价指标等研究,进一步提高我国消毒技术研究和应用水平.

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