1 引言
饮用水源地水体水质状况对人类的健康具有直接的影响，随着越来越多的供水水源遭到污染，水环境健康风险评价正逐渐兴起并成为一个新的研究领域.当前，国内外针对环境健康风险的研究，大多是从确定性角度，采用美国国家环保署推荐的模型进行风险评价.事实上，环境健康风险评价系统具有多种不确定性因素共存的特征，如污染物浓度的分布、暴露频率的大小、个人敏感性的差异等.因此，常规的确定性评价方法难以准确反映区域水环境健康风险的真实状态.水环境风险评价也从确定性风险逐步发展为不确定性风险的研究，并且在该研究领域取得了一定的研究成果.近年来，模糊集理论被广泛用于降低环境系统不确定性的研究与实践中，其通过隶属度函数描述污染状况的模糊性和渐变性，使评价结果更加准确可靠，其中，三角模糊数处理技术对于数据资料不足具有很好的适用性，部分学者已将该技术应用于环境污染评价或环境风险评价中.
本文通过运用模糊集理论将健康风险评价模型的部分参数三角模糊化，利用α-截集技术，选择置信度水平为0.8，得出各风险指标的健康风险区间值.同时对评价标准进行模糊化分级并对各个等级赋值，运用一级综合评判法得出健康风险评价的等级.最后将该模型应用于淠河灌区集中式饮用水源地水质健康风险研究中，为淠河灌区饮用水源水环境管理提供科学依据.
2 材料与方法
2.1 研究区概况
淠史杭灌区位于安徽省中西部江淮之间的丘陵地区，横跨淮河、长江两大流域，是淠河、史河、杭埠河3个灌区的全称，为全国3个特大型灌区之一，是一个兼具灌溉、城镇供水、航运、水产、旅游等功能的综合性水利工程.范围包括六安市所辖的金安区、裕安区、霍山、金寨、舒城、寿县、霍邱和叶集8个县区，以及合肥市郊区及所辖肥西、肥东、长丰、庐江四县.总控制面积近1.4万km2，其中，六安地区近0.8万km2.淠河灌区是其中最大的灌区，控制面积达 7750 km2，佛子岭、磨子潭、响洪甸、白莲崖四座大型水库是淠河灌区的主要水源，淠河总干渠为淠河灌区的输水大动脉，全长104.5 km，六安境内长 56.8 km.淠河灌区作为重要的水源保护地之一，区域位置十分重要，它不仅是安徽省六安市的唯一水源，也是省会城市合肥的重要水源，承担着300 多万城市人口和灌区 900多万农村人口饮用水安全的重任，因此，加强对淠河灌区饮用水源地的水质健康风险研究意义重大.
2.2 样品采集和分析
选择淠河灌区集中式饮用水源地为取水点，于 2011年逐月对水源地水样进行采集和分析.取水点包括舒城县的万佛湖、霍山县的观音崖、六安市的解放南路桥、裕安区的分路口和固镇、金安区的三十铺上游1000 m和三十铺，共计7处，饮用水源取水口示意图如图 1所示.样品的采集、运输、保存具体参照国家关于水和废水监测分析标准.每个点采集水面0.5 m以下处的水样于5 L聚乙烯塑料桶中(10%硝酸浸泡24 h，去离子水冲洗).水样运回实验室后分出几组(250 mL)进行硝酸(pH<2)处理，同时经过0.45 μm微孔滤膜的过滤，置于4 ℃ 冰箱密封保存.
图 1 集中式饮用水源取水口示意图
水源地有毒污染物按照水样检出与否，选取Cr6+、As、Cd、Pb、Mn、Cu、Zn、Fe、F、NH+4-N等10项检出污染物作为健康风险指标，其中，Cr6+、As、Cd为化学致癌物，Pb、Mn、Cu、Zn、Fe、F、NH+4-N为非致癌化学有毒物.As采用原子荧光光谱仪测定，Cr、Cd、Pb、Mn、Cu、Zn、Fe采用原子吸收光谱仪测定，NH+4-N采用纳氏试剂分光光度法测定，F采用离子色谱仪测定.为了保证数据的准确性，进行了平行样的测定，结果表明，RSD均小于10%，准确程度符合要求.具体监测浓度统计结果如表 1所示.
表 1 淠河灌区集中式饮用水源地水质监测浓度
2.3 水质健康风险等级评价方法
2.3.1 各污染指标的健康风险区间值
以美国环保署推荐的环境健康风险评价基本模型为“蓝本”，将模型的部分参数三角模糊化，取平均值作为三角模糊参数的最可能值，取最小值和最大值分别表示模糊数的下限和上限，再利用α-截集技术构建了水质健康风险区间数.模型如下：
式(1)为化学致癌物水质健康风险的模糊评价模型;式(2)为非致癌化学有毒物水质健康风险的模糊评价模型;式(3)为水环境中化学有毒物总健康风险模糊评价模型.Rc，α为化学致癌物(共k种)经饮水途径对个人产生的致癌年风险(a-1);Rn，α为非致癌化学有毒物(共h种)经饮水途径对个人产生的健康危害年风险(a-1). qig为化学致癌物i经饮水途径的致癌强度系数(mg · kg-1 · d-1);RfDig为非致癌化学有毒物j经饮水途径的参考剂量(mg · kg-1 · d-1);S为人群平均寿命;表示三角的乘法运算.
上述公式中[QαL，QαR]、[Cαi，L，Cαi，R]、[WαL，WαR]分别表示成人每日饮水量、污染物浓度、成人体重由α-截集技术确定的区间值.区间值计算方法如下：假设a1、a2、a3分别为模糊变量
的下限、最可能值和上限，则将模糊数= a1，a2，a3 定义为三角模糊数.令α为置信度且α∈[0，1]，称α为的α-截集，α指置信度水平不低于α的数据集合，通常表示为α=[aαL，aαR]=[ a2-a1 α+a1，a2-a3 α+a3]. 不确定模糊参数作如下确定：各污染物浓度参数按不同采样点位取其平均值作为最可能值，最小、最大值分别作为模糊参数的下限、上限，如1#采样点位Cr6+的浓度参数为
Cr=[0.0040，0.0043，0.0049] mg · L-1.成人每日饮水量的多少按照U.S. EPA推荐的数据为2.2 L，成人体重的大小推荐的数据为70 kg，参照相关文献并作修正，本文将成人每日饮水量区间值确定为
=[1.7，2.2，2.7] L，将成人体重区间值确定为
=[50，70，90] kg.本研究中将人群寿命S、化学致癌物致癌强度系数qig和非致癌物参考剂量RfDig假设为确定性参数，平均寿命S=70 a，化学致癌物致癌强度系数qig和非致癌物参考剂量RfDig采用国际癌症研究机构(IARC)的推荐值，结果如表 2所示.
表 2 化学致癌物的致癌强度系数和非化学致癌物的参考剂量
2.3.2 水质健康风险模糊等级模型
为了能客观地确定水质健康风险等级，首先将风险评价标准进行模糊化分级，在数学模型中常用[a1，b1]、[a2，b2]、[a3，b3]……[an，bn]来表示不同级别的风险标准等级，并对各个等级赋值.目前，对于环境健康风险，国内外尚缺乏一套公认的评价标准.本文参考文献7级的划分方法，同时认为当个人年均风险值<1.0×10-7时将不再考虑风险等级，各个等级从低到高依次赋值，具体如表 3所示.
表 3 风险评价标准等级与分值
对评价标准进行模糊化分级并对各个等级赋值之后，运用一级综合评判法得出环境健康风险评价的等级，水质健康风险模糊等级模型如下.
式中，∩表示两个区间的交集;‖表示区间的几何长度;[al，bl]表示评价标准的第l个等级，l=1，2，3，…，n;A(l)表示[a，b]对[al，bl]的隶属度.
由式(4)得到[a，b]对各个等级的隶属度后，根据一级综合评判得出[a，b]的总风险值，具体见式(5).
式中，R为总风险值，V(l)为各等级的分值.
3 结果与分析
3.1 化学致癌物和非致癌化学有毒物健康风险区间值
根据水质健康风险三角模糊评价模型，由公式(1)、(2)可以得到对应于不同置信度水平α的健康风险区间值，而取α≥0.8为高信度置信水平，是易被人们更为关注的置信度水平，故本文中对评价模型进行α-截集处理时取α=0.8.化学致癌物和非致癌化学有毒物健康风险区间值计算结果分别见表 4和表 5.
表 4 化学致癌物健康风险区间值(α=0.8)
表 5 非致癌化学有毒物健康风险区间值(α=0.8)
3.2 水质健康风险模糊等级
由公式(4)可以确立各个采样点的污染指标对各个评价等级的隶属度，再由公式(5)得到各个采样点的污染指标的风险值及其风险等级.化学致癌物健康风险隶属度及风险值结果如表 6所示.
表 6 化学致癌物健康风险隶属度及风险分值
由表 4、表 6可知，Cr6+风险区间值在7个采样点介于[5.464，9.099]×10-5，健康风险隶属度均100%隶属于Ⅳ级(一般)，风险分值均为4，说明淠河灌区集中式饮用水源地水环境中的Cr6+浓度在空间上变化不大，但具有一定的负面效应，作为饮用水源时应给予必要的关注.As风险区间值在7个采样点介于[0.057，0.278]×10-5，健康风险隶属度介于Ⅰ~Ⅱ级(极低~很低)，风险分值介于1.04~2，作为饮用水源时，As具有很低的负面效应，基本不会影响人类健康;空间变化上3#、5#、7#点As的浓度较大，隶属度均100%隶属于Ⅱ级，1#、2#、4#、6#点As的浓度相对较小. Cd风险区间值在7个采样点介于[0.062，0.127] ×10-5，健康风险隶属度介于Ⅰ~Ⅱ级(极低~很低)，风险分值介于1~1.78，作为饮用水源时，同样具有很低的负面效应，基本不会影响人类健康;空间变化上5#、6#点Cd的浓度较大，1#、2#、3#、4#、7#点Cd的浓度相对较小.3种化学致癌物健康风险总合计在7个采样点介于[5.586，9.365] ×10-5，低于美国环保署推荐的有毒有害物质个人年风险最大可接受水平1.0×10-4.健康风险隶属度均100%隶属于Ⅳ级(一般)，风险分值均为4，浓度在空间上变化不大，具有一定的负面效应.造成3种化学致癌物健康风险总体达到Ⅳ级的原因是Cr6+风险区间值较大，风险等级较高.另由表 6可见，各采样点3种化学致癌物中，健康风险分值由高到低的顺序依次为: Cr6+>As>Cd，因此，Cr6+是淠河灌区水环境中重金属类首要污染物，应优先考虑防控.本文仅污染物通过饮水途径对人体健康产生的风险等级进行了研究，没有考虑其它有毒物质(如持久性有机污染物)和暴露途径(如皮肤接触、食入水生食物等)，因此，实际环境中总的暴露风险可能会大于该研究的风险值.
由表 5可知，各个采样点的非致癌化学有毒物健康风险区间值均很小，各单项指标和合计值均<1.0×10-7，评价分值为0，说明本研究区各个采样点非致癌化学有毒物没有风险，负面效应可忽略不计，很适合人类作为饮用水源.由此可知，非致癌风险明显低于致癌风险.最后由式(3)得出淠河灌区集中式饮用水源地水质总健康风险值为4，风险等级为Ⅳ级(一般).
目前，淠河灌区对于城镇和农村存在不同的供水方式，灌区范围内供应1000人以上的集中式饮用水主要服务城镇人口，地方环保局每年对水质进行例行监测;灌区内农村基本属于分散式取水，有取自地表水的，也有取自地下水的，因为过于分散不集中，地方环保局对农村饮用水尚未进行例行监测.因此进一步加强灌区内农村饮水安全工程建设与管理十分必要，不仅要衡量水量、用水方便程度等指标，更要加强农村水质检测能力建设，确保饮水安全工程发挥效益，农村人口真正受益.
本文采用三角模糊数的α-截集技术，得到评价模型中不同参数的区间值，比单一采用平均值包含了更多信息，能真实反映各参数的不确定性，同时根据选择的置信度水平大小，计算出健康风险区间值.目前国内大多数研究者常采用各参数的平均值作为确定性值，来进行健康风险研究，其实这是按照置信度水平为100%的情景进行计算得出评价结论，虽说置信度极高，但由于平均值掩盖了水环境真实的变化特征，使得评价结果难以客观、准确地刻画实际风险状态.而仅仅采取监测值的最小值和最大值作为参数的区间值来进行健康风险研究，此时是按照置信度水平为0的情景进行计算得出评价结论，最终得出的风险值会较大，风险等级会偏高.一般情况下高置信度水平确定的风险区间值更能让人们接受及引起关注，置信度太低的情景一般仅会偶然发生，因此，削弱了水源地水质环境管理的有效性和可操作性.
目前关于环境健康风险评价标准等级的研究很少，国内外都还没有一套公认的评价标准.本文将个人年均风险值定在1.0×10-7~5.0×10-3 a-1之间，确定了7个风险等级.此等级界定范围更为宽泛，对那些年均风险值偏小(1.0×10-7~1.0×10-6 a-1)的污染指标也能予以确定风险等级，这不仅利于各污染指标风险等级的比较，以及不同采样点位的空间范围风险等级的比较，也利于引起水质环境管理部门对微量有毒化学物的格外关注，从而加强对饮用水源地水环境的保护与治理.关于如何构建更加科学合理的环境健康风险评价标准等级体系，将来可做进一步深入研究.具体参见 污水处理技术资料或污水技术资料更多相关技术文档。
4 结论
1)根据建立的健康风险模糊评价模型和标准等级体系得出，淠河灌区集中式饮用水源地健康危害的个人年均风险值较高，介于[5.586，9.365] ×10-5，总健康风险值为4，风险等级为Ⅳ级(一般).
2)淠河灌区集中式饮用水源地3种化学致癌物中，健康风险值由高到低的顺序依次为：Cr6+>As>Cd，尤其是Cr6+风险区间值较大，风险等级明显较高，导致有毒化学物总体健康风险达到Ⅳ级.因此，Cr6+是灌区水环境中重金属类首要污染物，应将Cr6+作为首要的环境健康风险管理控制指标.各个采样点的非致癌化学有毒物健康风险区间值均很小，没有风险，负面效应可忽略不计.